Répartition régionale des sources de métaux traces dans les particules fines à l'aide d'une observation

npj Climate and Atmospheric Science volume 6, Article number: 65 (2023) Citer cet article

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Les métaux traces dans les particules fines (PM2,5) sont une préoccupation importante dans la chimie environnementale en raison de leur toxicité et de leur capacité catalytique. Un modèle hybride contraint par l'observation est développé pour résoudre les contributions des sources régionales aux métaux traces et à d'autres espèces primaires dans les PM2,5. Dans cette méthode, les contributions des sources aux PM2,5 primaires (PPM2,5) du modèle communautaire de qualité de l'air à plusieurs échelles (CMAQ) à chaque emplacement de surveillance sont améliorées pour mieux s'aligner sur les données d'observation en appliquant des facteurs d'échelle spécifiques à la source estimés à partir d'un modèle unique. Modèle de régression. Les prédictions PPM2.5 ajustées et les données de spéciation chimique sont ensuite utilisées pour générer des profils de source d'espèces primaires contraints par l'observation. Enfin, des distributions spatiales de leurs contributions de source sont produites en multipliant les contributions CMAQ PPM2.5 améliorées avec les profils de source déduits. Le modèle est appliqué à la région du delta de la rivière des Perles (PRD), en Chine, à l'aide de données d'observation quotidiennes collectées à plusieurs stations en 2015 pour résoudre les contributions des sources à 8 métaux traces, au carbone élémentaire, au carbone organique primaire et à 10 autres espèces primaires. Comparé aux trois méthodes précédentes, le nouveau modèle prédit 13 espèces avec des erreurs de modèle plus petites et 16 espèces avec moins de biais de modèle dans une analyse de validation croisée de 10 fois. Les profils de sources déterminés dans cette étude montrent également un bon accord avec ceux recueillis dans la littérature. Le nouveau modèle montre qu'en 2015 dans la région du PRD, le Cu provient principalement des sources de la zone (31%), du secteur industriel (27%) et de la production d'électricité (20%), avec une concentration moyenne annuelle aussi élevée que 50 ng m −3 dans certains quartiers. Pendant ce temps, les principaux contributeurs à Mn sont les sources spatiales (40%), les émissions provenant de l'extérieur du PRD (23%) et la production d'électricité (17%), conduisant à un niveau moyen d'environ 10 ng m−3. Ces informations sont essentielles pour évaluer les impacts épidémiologiques des métaux traces ainsi que pour formuler des mesures de contrôle efficaces pour protéger la santé publique.

Les particules fines (PM2,5) ont attiré beaucoup d'attention en Chine au cours des dernières décennies, principalement en raison de leurs effets néfastes sur la visibilité ambiante et la santé publique, comme l'augmentation de la mortalité et de la morbidité liées aux maladies respiratoires aiguës et aux maladies cardiovasculaires chroniques chez les la population1,2,3,4,5,6. La toxicité des PM2,5 pourrait être attribuée à ses compositions chimiques spécifiques, parmi lesquelles certains métaux de transition (par exemple, Cu, Mn et Fe) méritent plus d'attention pour leur nature catalytique. Une fois inhalés dans les poumons humains, ils jouent un rôle important dans la production d'espèces réactives de l'oxygène (ROS) et le stress oxydatif qui en résulte est l'une des causes probables des lésions organiques induites par les PM2,57,8,9,10,11,12. Outre leurs effets néfastes sur la santé, les métaux de transition en suspension dans l'air sont également reconnus pour leur implication dans la formation secondaire de sulfate dans l'atmosphère13,14. En conséquence, il est d'un grand intérêt scientifique d'étudier les distributions spatiales ainsi que les principales sources de métaux traces. Ces connaissances jetteront les bases de la formulation de politiques de contrôle des émissions rentables.

Malgré l'importance environnementale des métaux traces, il manque encore des techniques précises et complètes de répartition des sources désignées pour les métaux traces dans les PM2,5. Dans le calcul des contributions des sources aux métaux traces, il existe deux groupes distincts de méthodes, à savoir les modèles basés sur les récepteurs et les modèles de transport chimique (CTM). Le bilan massique chimique et la factorisation matricielle positive (PMF) sont les deux modèles basés sur les récepteurs les plus largement utilisés pour résoudre les contributions des sources aux PM2,5 et à leurs composants15,16,17,18,19. Ces modèles dépendent des données de mesure détaillées de la composition chimique des particules et offrent des estimations relativement fiables de la contribution de la source. Cependant, en raison de la rareté des données d'observation, les méthodes basées sur les récepteurs sont insuffisantes pour fournir des résultats de répartition des sources résolus dans l'espace.

En revanche, les CTM équipés de modules de contribution des sources peuvent générer efficacement des distributions régionales des concentrations de polluants et déterminer les contributions des différents secteurs sources20,21,22,23. Cet avantage vient avec la demande d'un grand nombre de données d'entrée résolues spatialement et temporellement, y compris les conditions météorologiques et les inventaires d'émissions. Un autre point à noter est que l'exactitude des résultats de la répartition des sources est fortement influencée par la rigueur des inventaires d'émissions. Bien que des inventaires d'émissions de métaux en Chine aient été rapportés dans certaines publications24,25,26,27, ils n'ont pas été soigneusement évalués et devraient comporter de grandes incertitudes. Par exemple, les inventaires d'émissions de plusieurs métaux lourds dans les PM2,5 dans la province du Guangdong, en Chine, pour 2015 sont estimés dans deux études parallèles de Liu et al. (2018)25 et Liu et al. (2021) 27, comme le montre la Fig. 1 supplémentaire. Cependant, les quantités globales d'émissions de Mn, Cu et Pb diffèrent considérablement d'un facteur allant jusqu'à trois. Récemment, des modèles hybrides ont été développés pour pallier les inconvénients de ces deux types de méthodes28,29,30,31,32,33 (Note complémentaire 1). Dans les modèles hybrides, les données d'observation sont utilisées pour réconcilier les sorties CTM ou même intégrées dans les résultats CTM pour de nouvelles informations. Dans Hu et al.28 et Ivey et al.29,30, les résultats de la répartition des sources CTM des espèces PM2,5 ont été ajustés pour mieux correspondre aux données d'observation en introduisant des facteurs d'ajustement, tandis que Ying et al.32 ont utilisé les contributions des sources CTM PM2,5 (PPM2,5) et les données de mesure des métaux traces pour en déduire les profils nominaux des sources et, par conséquent, les informations sur la répartition des sources de ces espèces. Ces travaux ont mis en lumière la possibilité de produire des résultats de répartition des sources régionales plus précis.

Cette étude vise à établir un protocole pour la répartition régionale des sources de métaux traces à l'aide de fractions massiques spécifiques à la source et limitées par l'observation. Ici, nous considérons un cas dans lequel les données d'observation de plusieurs sites avec différentes caractéristiques de pollution sont disponibles et incorporées dans le développement du modèle. Une comparaison complète de notre méthode avec les modèles hybrides rapportés précédemment28,29,30,31,32 est décrite dans la note complémentaire 1, avec des détails sur le nouveau modèle décrit dans la section M3. Nous utilisons les données d'observation recueillies pour 10 sites de surveillance dans la région du delta de la rivière des Perles (PRD), en Chine, en 2015 (voir le tableau 1 et la figure supplémentaire 2 pour plus d'informations sur les lieux d'échantillonnage), ainsi que les résultats de répartition des sources de PPM2.5 de un système communautaire de modélisation de la qualité de l'air à plusieurs échelles (CMAQ) axé sur la source dans cette région (Fig. 3 supplémentaire). La région du PRD, qui abrite plusieurs méga-cosmopoles telles que Hong Kong, Shenzhen, Guangzhou et Macao, est l'une des zones les plus économiquement avancées et les plus densément peuplées de la ligne côtière sud de la Chine34, où un vaste réseau de surveillance de la qualité de l'air a été installé35 . Avec la mise en place en cours de plusieurs stations de surveillance à travers la Chine36,37, le modèle hybride proposé dans cette étude peut être facilement appliqué à d'autres zones pour générer des profils de source spécifiques à la région ainsi que des contributions de source pour les espèces primaires dans les PM2,5.

Pour démontrer d'abord la précision de prédiction améliorée du nouveau modèle hybride, la figure 1 compare les prédictions du modèle aux mesures ambiantes en utilisant trois méthodes existantes ainsi que le nouveau modèle hybride. La méthode A utilise les contributions sources PPM2.5 originales du CMAQ ainsi que les profils sources cartographiés à partir de la base de données US EPA SPECIATE38 ; la méthode B utilise les contributions PPM2.5 originales avec des profils cartographiés à partir de Liu et al. (2018)25. La note supplémentaire 2 décrit la synthèse de ces profils de source dans les deux méthodes A et B. Pendant ce temps, les résultats de l'utilisation du modèle hybride de Ying et al.32 et du nouveau modèle établi dans cette étude sont désignés respectivement par les méthodes C et D. Notez que la validation croisée 10 fois, au lieu de la modélisation globale, est utilisée dans les méthodes C et D pour l'évaluation du modèle (Section M3).

a Moyennes saisonnières des concentrations modélisées de métaux traces, POC et EC par rapport aux mesures ambiantes à l'aide de quatre méthodes. (b) Erreur fractionnelle moyenne (MFE) et biais fractionnaire moyen (MFB) pour les concentrations quotidiennes prévues à partir des quatre méthodes. Les lignes en pointillés dans le panneau (a) sont des lignes de rapport un à un. Notez que de nombreux points des méthodes C et D se chevauchent en raison de leurs nombres proches.

Le panneau (a) de la figure 1 donne les diagrammes de dispersion des prévisions moyennes saisonnières par rapport aux mesures de chaque espèce primaire. Les points de données des méthodes A et B ont tendance à s'écarter notablement des lignes de rapport un à un en toutes saisons, tandis que les données des méthodes C et D s'alignent bien le long des lignes en pointillés. Par exemple, la concentration mesurée de Cu est de 21 ng/m3 en hiver, et les prédictions sont de 29 ng/m3 selon la méthode A, 6 ng/m3 selon la méthode B, 21 ng/m3 selon la méthode C et 20 ng/m3 selon la méthode méthode D (c'est-à-dire notre nouveau modèle hybride). Toutes les mesures et prévisions saisonnières se trouvent dans le tableau supplémentaire 1.

La figure 1b compare les erreurs du modèle (erreur fractionnelle moyenne, MFE) et le biais du modèle (biais fractionnaire moyen, MFB). Les deux méthodes A et B donnent des prédictions manifestement moins bonnes que les autres. Entre C et D, même si leurs erreurs de modèle sont très proches les unes des autres, les résultats du nouveau modèle hybride donnent généralement des biais de modèle plus faibles. L'amélioration des performances du modèle de la méthode D est le résultat des avantages du modèle de régression révisé. En résumé, sur les 20 espèces primaires analysées dans cette section, la méthode D prédit 13 espèces avec des erreurs de modèle plus petites que la méthode C, 16 espèces avec moins de biais et 14 espèces avec des coefficients de corrélation plus élevés avec les mesures. Le tableau supplémentaire 2 fournit des informations détaillées sur les paramètres d'évaluation du modèle. Les résultats ci-dessus démontrent l'amélioration de la précision de prédiction du nouveau modèle hybride contraint par l'observation.

A partir des contributions des sources affinées et des données d'observation des espèces primaires, on en déduit leurs fractions massiques en PPM2,5 émis. Les moyennes et les écarts types relatifs (RSD) de la simulation de Monte Carlo sont présentés dans le tableau 2. Pour la validation, les profils de source déduits sont d'abord comparés aux profils de quatre sources de littérature publiées, à savoir Liu et al. (2018)25, Ying et al.32, profils de source US EPA38, et Liu et al. (2017)39 dans les tableaux supplémentaires 3 à 9. Notez que le secteur source non PRD est exclu en comparaison puisqu'il s'agit d'une source géographiquement regroupée.

Pour le secteur des sources diffuses, les fractions massiques déduites de POC et EC sont respectivement de 40,1 % et 12,1 %. Les deux se situent dans les profils de source de zone sélectionnés de l'US EPA (8,41 à 49,0 % pour le POC et 1,52 à 77,1 % pour l'EC) dans le tableau supplémentaire 3. Les fractions massiques des métaux lourds ne présentent pas non plus beaucoup de particularités par rapport aux profils de l'US EPA38 ou ceux présentés dans Liu et al. (2018)25 (tableau supplémentaire 4). En termes de profil de source mobile déduit dans le tableau supplémentaire 5, la fraction massique POC (49,5 %) et la fraction EC (42,6 %) sont comparables aux chiffres du profil de source d'échappement des véhicules diesel légers (LDDV) dans la base de données de l'US EPA , tandis que Fe (2,22 %) est hautement compatible avec la source mobile de Ying et al.32 (1,99 % pour Fe) et la source d'échappement des véhicules de Liu et al. (2017)39 (1,89 % pour Fe). Les comparaisons d'autres secteurs sources (tableau supplémentaire 6 au tableau supplémentaire 9) ne sont pas décrites une par une ici pour éviter toute verbosité. Cependant, nous aimerions commenter les différences notables entre le profil de source de sel de mer déduit et les données sur le sel de mer de l'US EPA38 dans le tableau supplémentaire 9. Les écarts dans les fractions massiques de Cl et de Na proviennent principalement du fait que dans cette étude, les fractions massiques sont dérivés de données d'observation quotidiennes basées sur des filtres, qui sont affectées par l'appauvrissement en chlore40,41. En revanche, les données sur le sel de mer de l'US EPA38 sont compilées pour les particules de sel de mer frais et ne peuvent donc pas être directement comparées à nos résultats.

Avec chaque espèce, les incertitudes relatives des fractions massiques estimées sont généralement acceptables pour leurs principales sources mais plutôt élevées pour les sources moins importantes. Par exemple, les résultats de la section suivante montrent que les principaux contributeurs au Fe ambiant sont les sources étendues, la production d'électricité et les sources mobiles, et les incertitudes relatives de leurs fractions massiques se situent toutes entre 5 % et 10 %. En comparaison, Mn a des sources étendues, des émissions non PRD et la production d'électricité comme sources principales, dont les fractions massiques de Mn ont des incertitudes relatives comprises entre 7 % et 27 %.

De plus, les profils de source dérivés montrent des fermetures de masse satisfaisantes pour les sources de production d'électricité (102%), mobiles (118%), marines (119%) et de zone (85%) (tableau supplémentaire 10). Seule la source de l'industrie a une fermeture de masse plutôt médiocre. Ceci est remarquable étant donné qu'aucune contrainte supplémentaire n'est imposée dans la dérivation de ces profils de source car les fractions massiques sont calculées indépendamment pour chaque espèce. Compte tenu de l'accent mis par cette étude sur la répartition des sources de métaux traces, il est moins important de garantir la fermeture de masse dans les profils de source.

Les moyennes saisonnières des contributions des sources à EC, Fe, Cu et Mn dans 6 groupes de sites sont illustrées à la Fig. 2. EC est inclus dans la discussion pour la vérification du modèle, car il s'agit d'une espèce primaire majeure dans les PM2,5, dont les données de mesure sont relativement fiables avec des sources d'émission bien explorées. Les trois métaux sont bien connus pour leur capacité à induire la génération de ROS à l'intérieur du liquide pulmonaire et ont donc une importance épidémiologique. La Fig. 5a supplémentaire à la Fig. 5m supplémentaire montrent les résultats détaillés de la répartition des sources de 13 espèces primaires sur les sites de surveillance ; chaque figure comprend les comparaisons entre les concentrations prévues par le modèle hybride et les données d'observation sur une base quotidienne, les moyennes saisonnières des contributions des sources et les paramètres d'évaluation du modèle. Le nombre d'observations valides pour chaque espèce varie car les valeurs aberrantes et les données inférieures aux limites minimales détectables (MDL) sont exclues (Fig. 4 supplémentaire). Nos résultats de répartition des sources et la comparaison avec les études précédentes de répartition des sources dans la même région42,43,44,45,46,47,48,49,50,51,52,53 sont décrits ci-dessous.

(a) CE, (b) Fe, (c) Cu et (d) Mn.

Bien que POC et EC ne soient pas des oligo-éléments, ils fournissent une évaluation supplémentaire de la méthode utilisée dans notre étude. Pour le POC, le MFE global est de 0,34 (0,30–0,44 pour différents groupes de sites). Les secteurs mobile (32 %) et régional (31 %) sont les deux principales sources locales, tandis que la contribution non PRD est d'environ 12 % (Fig. 5a supplémentaire). Pour EC (MFE global = 0,38), les prévisions sur les sites de Hong Kong sont satisfaisantes. En comparaison, les prévisions sur les sites autres que Hong Kong, c'est-à-dire MC (MFE = 0,55) et NS (MFE = 0,69), sont nettement plus déviées des observations (Fig. 2a et Fig. 5b supplémentaire). Cela est probablement dû au fait que les résultats de répartition PPM2,5 sur les sites autres que Hong Kong sont moins optimaux et que les fractions massiques d'EC pourraient dépendre de l'emplacement parmi ces stations de surveillance. Par exemple, les deux sites de Macao se trouvent à proximité d'un héliport (~80 m) et à proximité de l'aéroport international de Macao (~1 km), qui sont tous deux d'importantes sources communautaires. En moyenne sur tous les sites de surveillance, les émissions mobiles (43 %) et marines (27 %) sont les deux principales sources locales d'EC, tandis que la contribution de la région non PRD est de 15 %. Étant donné que POC et EC sont les principaux composants de PPM2.5, les contributions non-PRD résolues ici correspondent bien à l'étude de Lu et al.54. La forte contribution des émissions mobiles et marines à la CE est généralement conforme à celles rapportées par Huang et al.45 (42 % de véhicules et 18 % de marins) sur la base d'échantillons quotidiens sur six sites de surveillance dans la région du PRD en 2015. Wang et al. 52 ont utilisé l'analyse PMF pour échantillonner les données à Macao et ont conclu que 64 % de l'EC peuvent être attribués à une source mixte d'émissions de véhicules et d'hélicoptères.

Les origines du Fe dans les PM2,5 sont assez diverses dans la région PRD. La zone, la production d'électricité et les sources mobiles sont les plus importantes, avec des contributions de 41 %, 26 % et 26 %, suivies par des contributions des sources marines et industrielles de 7 % et 3 % (Fig. 2b et Supplémentaire Fig. 5i) . Des contributions plus élevées de la source mobile sont attendues sur le site proche de la route MK. Alors que les contributions des sources mobiles sont relativement faibles à la Nouvelle-Écosse, les impacts plus élevés de la zone et des sources de production d'énergie entraînent toujours un niveau élevé de Fe sur ce site. Les résultats de la répartition des sources dérivées du modèle hybride pour Fe sont en bon accord avec ceux dérivés de la modélisation des récepteurs PMF, qui sont disponibles pour Hong Kong à partir de l'étude de Chow et al.43, avec 35 % de Fe provenant des émissions véhiculaires, et 32 % provenant de la combustion industrielle/charbon.

Ces deux espèces de métaux de transition jouent un rôle catalytique important dans la chimie aqueuse atmosphérique7,8,9,10,11. Le Cu prédit par le modèle est en bon accord avec les observations, avec un R global de Pearson égal à 0,66 et un MFE de 0,52, tandis que les prédictions à NS sont sensiblement moins bonnes (MFE = 0,82). En moyenne, les sources de la zone (31%), de l'industrie (27%) et des centrales électriques (20%) constituent plus de 75% de sa concentration (Fig. 2c et Supplémentaire Fig. 5k). D'autre part, la reconstruction de Mn est acceptable dans la plupart des emplacements avec un MFE global de 0,42, alors que l'erreur de prédiction à NS (MFE = 0,61) est un peu plus élevée. Les sources locales de Mn représentent environ 75 % du Mn total, avec des contributions majeures de la zone (40 %), de l'énergie (17 %) et des émissions marines (13 %) (Fig. 2d et Supplémentaire Fig. 5h). Seule une petite sélection d'études sur la répartition des sources dans le PRD comprend ces deux espèces. Fu et al.44, Huang et al.46 et Tao et al.49 concluent tous que Cu et Mn sont principalement attribués aux émissions du trafic (60–74 % de Cu et 33–52 % de Mn). D'autre part, Tan et al.48 suggèrent que 61 % de Cu et 49 % de Mn sont liés à la poussière. Notez que ces résultats de répartition des sources basées sur les récepteurs sont incompatibles avec les inventaires des émissions, qui présentent de grandes variations entre eux. Par exemple, les inventaires des émissions de métaux lourds dans le Guangdong élaborés par Liu et al. (2018)25 impliquent que l'électricité (23 %) et l'industrie (45 %) sont les principales sources de Cu, et l'industrie (73 %) pour Mn. Dans Liu et al. (2021)27, l'industrie (39 %) et les câbles pour freins/pneus (36 %) sont reconnus comme des sources importantes de Cu, tandis que l'industrie (53 %) est la principale source de Mn. Ces disparités entre les différentes méthodologies soulèvent des questions sur l'applicabilité des inventaires d'émissions de ces métaux traces, ainsi que l'incitation à l'élaboration de profils de source basés sur des mesures spécifiques à la région. En comparaison, le nouveau modèle garantit non seulement les performances du modèle en validant les résultats par rapport aux mesures ambiantes (Figs. 5k et 5h supplémentaires), mais fournit également des informations sur l'incertitude dans les profils de source estimés (Tableau 2).

Le V et le Ni, principalement émis par la combustion des hydrocarbures résiduels, sont exclusivement utilisés comme traceurs des émissions des navires marins dans de nombreuses études de modèles basés sur les récepteurs dans la région du PRD42,43,44,45,46,47,49,50,51,52 . Selon une étude sur les émissions des navires dans la région du PRD, 88 à 91 % de V et 54 à 63 % de Ni sont associés à cette source49. Ceci est cohérent avec les résultats de notre modèle hybride illustrés dans la Fig. 5g supplémentaire et la Fig. 5j supplémentaire, où les émissions marines à elles seules pourraient contribuer à 93 à 97 % du V total et à 74 à 91 % du Ni dans ces stations de surveillance.

Ces deux métaux traces sont souvent utilisés comme traceurs pour les sources industrielles dans les études de modèles basés sur les récepteurs dans la région PRD43,44,45,46,47,48,49,50,51,52,53, donc discutés ensemble ici (Fig supplémentaire 5l et Fig. Supplémentaire 5m). Comme beaucoup d'autres espèces primaires, les performances des modèles à NS et MC sont généralement moins bonnes que d'autres, bien que leurs erreurs globales de modèle (0,44 pour Zn et 0,37 pour Pb) soient faibles. Nos résultats suggèrent que le secteur industriel est le principal contributeur à la fois au Zn (33 %) et au Pb (42 %). De plus, les émissions non PRD influencent aussi grandement les concentrations de Zn (25 %) et de Pb (33 %). D'autres études sur la répartition des sources ont révélé que 46 à 92 % de Zn et 38 à 98 % de Pb sont liés à des sources industrielles dans la région du PRD43,45,48,50,51, alors que les inventaires des émissions estiment que les émissions industrielles de Zn et de Pb sont de 59 –76 % et 68–74 %, respectivement25,27.

En ce qui concerne les variations saisonnières, les espèces telles que Cu, Mn, Zn et Pb ont leurs concentrations les plus élevées en hiver et les plus faibles en été, ce qui est cohérent avec le fait que leurs principales sources sont des sources terrestres du nord. Au contraire, les éléments apportés en grande partie par les navires marins ou les émissions de sel de mer du sud atteignent leurs concentrations les plus faibles en hiver, comme observé dans V, Ni et Na. Les espèces des deux sources, telles que EC, ne présentent pas de schémas saisonniers évidents. Ce phénomène a été examiné dans le passé et mis en relation avec les moussons dans la région du PRD : les moussons du nord-nord-est prédominent d'octobre à mars, et les moussons du sud-sud-ouest d'avril à septembre, entraînant différents schémas saisonniers de variation de la concentration et de la contribution des sources55 ,56,57.

Les contributions des sources aux PPM2,5 réparties par le CMAQ dans D3 avec l'inventaire d'origine des émissions (Fig. 4 supplémentaire) sont améliorées à l'aide de facteurs d'échelle de grille interpolés à partir de ceux déterminés sur les sites de surveillance par pondération inverse de la distance (voir la section M3). Notamment, les sources régionales et industrielles sont les contributeurs les plus importants au PPM2,5 dans la région PRD (Fig. 6 supplémentaire). Par exemple, à Guangzhou, Foshan et Zhuhai, la contribution moyenne annuelle des sources étendues à PPM2,5 peut dépasser 10 μg/m3, tandis que la contribution industrielle peut dépasser 6 μg/m3 à Foshan. Par conséquent, en 2015, la concentration annuelle de PPM2,5 est supérieure à 15 μg/m3 dans une vaste zone couvrant le sud de Guangzhou, Foshan, Dongguan, Zhuhai et Shenzhen, avec des concentrations pouvant atteindre 30 μg/m3 dans certains petits districts.

Les contributions moyennes annuelles des sources au Cu et au Mn provenant de différents secteurs sources ainsi que leurs concentrations annuelles dans le domaine D3 sont illustrées aux Fig. 3 et Fig. 4, respectivement. Comme pour les résultats des stations de surveillance, les sources les plus importantes de Cu et de Mn dans la région du PRD sont les sources de surface, de production d'électricité et de l'industrie, tandis que les émissions non PRD contribuent également pour une part substantielle au Mn. La figure 3 implique que pour certains endroits à Guangzhou, Foshan, Dongguan et Zhongshan, la concentration de Cu dépasse 50 ng/m3. Pour le Mn, des concentrations ambiantes supérieures à 30 ng/m3 sont prévues dans ces zones. Étant donné que Cu et Mn sont reconnus pour induire la génération de ROS, de telles concentrations élevées de Cu et Mn soulèvent des inquiétudes quant au potentiel de toxicité élevée des aérosols dans ces districts. D'autres espèces dans les profils de source peuvent être facilement analysées de la même manière.

(a) Sources étendues, (b) secteur des émissions industrielles, (c) émissions de production d'électricité et (d) concentration ambiante.

(a) Sources étendues, (b) émissions non PRD, (c) émissions de la production d'électricité, (d) secteur des émissions industrielles, (e) émissions des navires et (f) concentration ambiante.

Bien que les résultats du modèle hybride concordent bien avec les données d'observation pour de nombreuses espèces dans la plupart des stations de surveillance de cette étude de cas PRD, le modèle n'a pas été en mesure de reconstruire avec précision les données d'observation pour les groupes NS et MC. Une explication plausible est que l'inventaire des émissions en dehors de Hong Kong est problématique et ne peut pas être résolu simplement avec des facteurs d'échelle. Même ainsi, lorsque les données combinées de Hong Kong et de Nansha sont utilisées pour déduire les fractions massiques, les résultats sont suffisamment fiables pour montrer d'excellentes performances sur d'autres sites, démontrant davantage la robustesse de notre modèle. Ici, l'implication pour le raffinement futur du modèle est qu'un inventaire précis des émissions sera toujours une exigence vitale dans les CTM et tout modèle hybride basé sur les CTM pour la répartition des sources. Une façon possible d'améliorer les inventaires des émissions consiste à examiner plus avant les facteurs d'échelle et les fractions massiques contraintes par les données de mesure. Par exemple, un facteur d'échelle supérieur à 1, contraint par l'observation, est probablement causé par la sous-estimation de ses sources d'émission.

Enfin, cette étude de cas a montré les avantages de notre modèle de régression statistiquement adapté33 dans le traitement des données atmosphériques. Par rapport au modèle hybride de Ying et al.32, notre méthode montre une précision de prédiction améliorée dans une validation croisée de 10 fois. D'autres essais pourraient être effectués pour tester cette méthode de régression pour d'autres modèles linéaires en sciences de l'atmosphère.

Le tableau 1 et la figure supplémentaire 2 montrent les emplacements géographiques des stations de surveillance où les données d'observation quotidiennes sont collectées. En bref, un échantillonnage de PM2,5 basé sur un filtre de 24 heures est effectué tous les 6 jours tout au long de 2015 dans 10 stations de surveillance réparties dans trois villes de la région PRD, dont 1 site à Guangzhou (Nansha ; ci-après NS), 2 sites à Macao (Taipa Grande et Porto Exterior ; MC) et 7 sites à Hong Kong (Central/West, Tung Chung, Tsuen Wan, Yuen Long, Kwai Chung, Mong Kok et Clear Water Bay). Les gares de Hong Kong sont divisées en quatre groupes : HKc (désignant les sites urbains généraux combinés de HK, y compris Central/West, Tung Chung, Tsuen Wan et Yuen Long), KC (Kwai Chung ; près du terminal de conteneurs d'expédition de la ville), MK ( Mong Kok ; bord de route du centre-ville et trafic impacté) et WB (Clear Water Bay ; banlieue). Toutes les données sont classées en 6 groupes selon le tableau 1 dans la modélisation et une analyse plus approfondie.

Le protocole d'échantillonnage et les détails de l'analyse chimique ont été décrits dans les rapports annuels de spéciation des PM2,5 par le Département de la protection de l'environnement de Hong Kong (HKEPD) [par exemple, réf. 58] et certaines études antérieures43,59. En bref, la concentration massique totale de PM2,5 est déterminée par gravimétrie à l'aide d'une balance numérique (Sartorius AG, modèle MC 5-0CE, Göttingen, Allemagne) ; les ions majeurs solubles dans l'eau (par exemple, le sulfate et le nitrate) sont extraits des filtres à l'aide d'eau doublement déionisée et mesurés à l'aide d'un chromatographe ionique (Dionex DX-500, Thermo Fisher Scientific, MA, USA) ; OC et EC ont été analysés en utilisant la méthode de transmission thermique/optique sur un analyseur Aerosol OCEC (Sunset Laboratory, OR, USA); et des éléments traces (par exemple, Fe, Cu, Mn, Br et Pb) à l'aide d'une fluorescence X à dispersion d'énergie (ED-XRF, Epsilon 5, PANalytical, Pays-Bas). Le programme d'échantillonnage génère environ 60 ensembles d'échantillons quotidiens sur chaque site, ce qui donne un total de 594 ensembles de données quotidiennes sur la spéciation des PM2,5 (tableau 1). Les spécifications analytiques telles que les MDL de chaque espèce sont présentées dans le tableau supplémentaire 11, et les distributions de toutes les concentrations quotidiennes sont tracées dans la figure supplémentaire 4.

Le modèle de recherche et de prévision météorologique (WRF) v3.5 est appliqué pour la simulation météorologique pour toute l'année 2015 en utilisant les mêmes schémas de modèle et paramètres de domaine que les deux études précédentes54,60. Dans ce projet, le plus petit domaine D3 couvre l'ensemble de la région PRD avec une résolution horizontale de 3 km, comme le montre la Fig. 4. Un inventaire ascendant des émissions de résolution 3 km de PPM2,5 et d'autres polluants majeurs fourni par le HKEPD est utilisé pour le domaine D354. En dehors de la région PRD, l'inventaire régional des émissions en Asie v3.1 (REAS3)61 est utilisé pour générer les émissions anthropiques. Les émissions d'hydrocarbures non méthaniques de REAS3 sont utilisées pour estimer les émissions de COV primaires nécessaires au mécanisme Carbon Bond 6 à l'aide de profils de spéciation sélectionnés dans la base de données SPECAITE développée par l'US EPA62. Les émissions biogéniques sont générées à l'aide du modèle d'émissions de gaz et d'aérosols de la nature (MEGAN) v2.1063. Les émissions de poussière soufflée par le vent et de sel marin sont générées à l'aide du module en ligne du modèle CMAQ64.

La simulation de PPM2.5 et sa répartition de source sont réalisées via une version orientée source de CMAQ (ver. 5.2.1) avec des traceurs étiquetés à la source non réactifs32,65 pour déterminer les contributions de la zone, du mobile, de l'industrie, secteurs de la marine et de la production d'électricité à PPM2,5 dans la région PRD (Fig. 5). Dans cette étude, le secteur des sources diffuses comprend les émissions provenant des gaz d'échappement résidentiels, industriels diffus, des moteurs hors route, de la poussière de route fugitive et des sources agricoles (Note supplémentaire 2). La PPM2,5 due aux émissions provenant d'autres régions du domaine D3 et de sources au vent en dehors de D3 est regroupée dans le secteur non PRD. De plus, les contributions du sel de mer et de la poussière emportée par le vent à PPM2,5 sont également suivies en tant que groupes distincts. Une illustration des distributions spatiales des contributions annuelles moyennes du secteur au PPM2,5 est présentée dans la Fig. 3 supplémentaire.

Les acronymes des villes par ordre alphabétique sont DG Dongguan, FS Foshan, GZ Guangzhou, HK Hong Kong, HZ Huizhou, JM Jiangmen, MC Macao, SZ Shenzhen, ZH Zhuhai, ZQ Zhaoqing et ZS Zhongshan.

Les procédures du nouveau modèle hybride contraint par l'observation sont illustrées dans le panneau (a) de la figure 6, tandis que le panneau (b) montre les détails de la validation croisée de 10 fois pour la vérification du modèle. Les étapes sont décrites ci-dessous :

(a) organigramme de l'exécution de base, et (b) organigramme de la validation croisée 10 fois pour examiner la précision de la prédiction du modèle hybride.

Étape 1. Une approche d'inférence bayésienne est utilisée pour déduire les niveaux de carbone organique primaire (POC) et de carbone organique secondaire (SOC) dans chaque observation, en suivant la méthode décrite par Liao et al.66

Étape 2. Semblable à Ying et al.32, la concentration de PM2,5 primaires (PPM2,5) basée sur la mesure est estimée en soustrayant les composants inorganiques et organiques secondaires des PM2,5.

Étape 3. Les contributions des sources déduites du CMAQ à PPM2.5 sont ajustées avec des facteurs d'échelle spécifiques à la source (\({\beta }_{j},{j}=1,\,2,\,\ldots ,{m} \)) selon l'éq. 1 pour améliorer l'accord entre le PPM2,5 total prédit et le PPM2,532 basé sur la mesure,

où \({c}_{i}\) représente la concentration en PPM2,5 basée sur la mesure pour l'observation \({i}^{{th}}\) et \({b}_{i,j} \) désigne la contribution source du secteur source \({j}^{{th}}\) pour l'observation \({i}^{{th}}\) estimée par CMAQ. Le calcul du facteur d'échelle est effectué individuellement pour chaque groupe de sites afin de tenir compte de la variabilité spatiale des biais d'estimation des émissions. Les points de données avec l'erreur fractionnaire (FE) entre le PPM2,5 prévu par le CMAQ et le PPM2,5 basé sur la mesure supérieur à 0,8 sont exclus.

Les facteurs d'ajustement sont déterminés en minimisant la fonction objectif \(\widetilde{Q}\) dans l'équation. 2.

La première partie de l'équation, \({Q}_{0}\), est une fonction unique avec transformation logarithmique, représentant la différence entre la PPM2,5 prédite par CMAQ et basée sur la mesure. Comme l'ont expliqué Liao et al.33, l'utilisation de la fonction objective transformée en log permet de mieux estimer les coefficients de régression pour les données atmosphériques à distribution log-normale. \({Q}_{p}\) dans l'équation. 2 est le terme de pénalité (également connu sous le nom de régularisation), inclus pour surmonter les problèmes de surajustement potentiels. Sinon, des valeurs β irréalistes grandes ou petites sont susceptibles de fusionner (Note complémentaire 3). La méthode de la courbe en L est utilisée pour trouver la valeur \(\lambda\) optimale dans l'équation. 267 (Note complémentaire 3).

La robustesse des facteurs d'échelle calculés est évaluée à l'aide d'une technique de simulation de Monte Carlo. Les incertitudes relatives de \({c}_{i}\) (c'est-à-dire, PPM2.5 basé sur la mesure) et \({b}_{i,j}\) (c'est-à-dire, contributions des sources CMAQ aux PM2,5) dans l'éq. 2 sont fixés à 20 % et 40 %, respectivement32. Dans chaque essai, des erreurs générées aléatoirement sont ajoutées sur \({c}_{i}\) et \({b}_{i,j}\), d'où un ensemble de facteurs d'échelle (\({\beta }_ {j}\)) est déterminé. Dans la note complémentaire 3, nous analysons les incertitudes de \({\beta }_{j}\) à partir de tels essais de simulation de Monte Carlo. Finalement, les moyennes arithmétiques des facteurs d'échelle (\({\bar{\beta }}_{j}\)) sont utilisées pour produire des contributions sources ajustées (\({{b\text{'}}}_{i, j}\)) pour le calcul qui s'ensuit (Eq. 3).

Étape 4. La déduction de la fraction de masse (\({\varphi}_{j,k}\)) d'une espèce primaire donnée (\(k\)) dans le \({j}^{{th}}\ ) la source émise PPM2.5 suit l'Eq. 4,

où \({c}_{i,k}\) désigne son niveau ambiant dans l'observation \({i}^{{th}}\) et \({{b\text{'}}}_{ i,j}\) est la contribution de la source mise à l'échelle à PPM2.5 de l'Eq. 3. L'étape 4 diffère de l'étape 3 sur deux aspects : premièrement, contrairement aux facteurs d'échelle dépendant du site (\({\beta }_{j}\)), nous supposons que la fraction massique (\({\varphi } _{j,k}\)) d'une espèce du même secteur source est uniforme dans la région ; et deuxièmement, le terme de pénalité n'est plus applicable, alors que les limites supérieure et inférieure de \({\varphi }_{j,k}\) sont définies sur [0,1] dans l'équation. 4. La fonction objectif dans Eq. 5 est minimisé pour déterminer l'ensemble optimal de valeurs \({\varphi }_{j,k}\) pour une espèce à la fois. Semblable à l'étape 3, une simulation de Monte Carlo est effectuée pour estimer les incertitudes des factions de masse déduites. La moyenne arithmétique (\({\bar{\varphi }}_{j,k}\)) des simulations est utilisée à l'étape 5.

Étape 5. Le produit (\({{SC}}_{i,j,k}\)) dans Eq. 6 est considéré comme la contribution source du secteur source \({j}^{{th}}\) à un polluant primaire (\(k\)) dans le \({i}^{{th}}\) observation.

En appliquant les facteurs d'échelle PPM2.5 dérivés à l'étape 3 et les profils de source des espèces primaires à l'étape 4, les concentrations régionales des espèces métalliques et leurs contributions de source dans le domaine de modélisation peuvent être déterminées. Étant donné que les facteurs d'échelle PPM2,5 déterminés à l'étape 3 dépendent de l'emplacement, un schéma d'interpolation de pondération de distance inverse (équation 7) est utilisé pour estimer les facteurs d'échelle à toutes les cellules de la grille dans l'ensemble du domaine68,69.

où \(\vec{x}\) et \({\vec{x}}_{l}\) sont le vecteur de position d'une cellule de grille et le moniteur \({l}^{{th}}\) site, respectivement. \({\beta }_{j}\) est le facteur d'échelle interpolé pour la source \({j}^{{th}}\) PPM2.5.

Une validation croisée de 10 fois est effectuée pour examiner la précision de la prédiction de ce modèle hybride (Fig. 6b). Étant donné que les données d'observation quotidiennes sont mesurées dans précisément 10 stations de surveillance, chaque essai utilise les données de neuf sites comme ensemble d'apprentissage et le dernier comme ensemble de test. Autrement dit, les contributions PPM2.5 modélisées par CMAQ et les données de mesure ambiante dans l'ensemble d'apprentissage sont utilisées comme entrées de modèle pour générer des facteurs d'échelle dépendant de l'emplacement ainsi que des profils de source régionaux. Ces facteurs d'échelle sont ensuite extrapolés au site de test à l'aide du krigeage (Eq. 7). Avec les contributions de source et les profils de source CMAQ PPM2.5 ajustés, les prédictions des espèces primaires sont rendues possibles pour l'ensemble de tests, et ensuite comparées aux mesures quotidiennes.

Toutes les données utilisées dans cette étude sont disponibles auprès des auteurs sur demande raisonnable.

Un exemple de script R pour la modélisation hybride est disponible publiquement sur un référentiel GitHub et peut être consulté via ce lien (https://github.com/CoCobalt27/loglm_hybridmodel).

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Ce travail a été partiellement soutenu par le Hong Kong Research Grant Council (R6011-18) à JZY et un doctorat de Hong Kong. Bourse à KL ; QY et JZ sont partiellement soutenus par une subvention des National Institutes of Health (R01 ES029509). Les simulations du modèle CMAQ ont été réalisées à l'aide des grappes d'ordinateurs du Texas A&M High Performance Research Computing (https://hprc.tamu.edu/).

Département de chimie, Université des sciences et technologies de Hong Kong, Clear Water Bay, Hong Kong, 999077, Chine

Kezheng Liao et Jian Zhenyu

Zachry Département de génie civil et environnemental, Texas A&M University, College Station, TX, 77843-3136, États-Unis

Jie Zhang et Qi Ying

Division de l'environnement et de la durabilité, Université des sciences et technologies de Hong Kong, Clear Water Bay, Hong Kong, 999077, Chine

Yiang Chen, Jimmy CH Fung et Jian Zhen Yu

Département de géographie et de gestion des ressources, Université chinoise de Hong Kong, Shatin, Hong Kong, 999077, Chine

Xingcheng Lu

Département de mathématiques, Université des sciences et technologies de Hong Kong, Clear Water Bay, Hong Kong, 999077, Chine

Jimmy CH Fung

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KL a conçu le modèle hybride, analysé les résultats et rédigé le manuscrit. JZ a exécuté la simulation CMAQ dans cette étude. YC, XL et JCH Fung ont préparé un inventaire des émissions pour les simulations CMAQ et WRF. QY et JZY ont révisé et finalisé le manuscrit. Tous les auteurs ont lu et approuvé le manuscrit final.

Correspondance avec Qi Ying ou Jian Zhen Yu.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Liao, K., Zhang, J., Chen, Y. et al. Répartition régionale des sources de métaux traces dans les particules fines à l'aide d'un modèle hybride contraint par l'observation. npj Clim Atmos Sci 6, 65 (2023). https://doi.org/10.1038/s41612-023-00393-4

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Reçu : 01 janvier 2023

Accepté : 01 juin 2023

Publié: 09 juin 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41612-023-00393-4

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